Олена МАКІДО, Галина ХОВАНЕЦЬ, Оксана ХАВУНКО
Відділення фізико-хімії горючих копалин Інституту фізико-органічної хімії і вуглехімії ім. Л. М. Литвиненка Національної академії наук України вул. Наукова, 3а,79060 Львів, Україна e-mail: khovanets_galyna@ukr.net
DOI: https://doi.org/10.37827/ntsh.chem.2021.66.090
СИНТЕЗ КАТАЛІЗАТОРІВ НА ОСНОВІ МАГНІТНИХ ЧАСТИНОК CoFe2O4
Одержано золь-гель методом магніточутливі наноструктуровані каталізатори типу ядро-оболонка. Запропоновано багатостадійну технологію виготовлення композита CoFe2O4/SiO2/CuO, яка охоплює три етапи: 1) синтез частинок CoFe2O4, які утворюють магніточутливе ядро; 2) нанесення стабілізуючого шару кремнезему золь-гель методом; 3) формування зовнішнього шару CuO, який проявляє каталітичні властивості. Проведено якісні та кількісні мікроаналізи отриманого композита. Досліджено каталітичну дію одержаного композитаCoFe2O4/SiO2/CuO у процесі ініційованого окиснення кумену. Використання CoFe2O4/SiO2/CuO як каталізатора дає змогу збільшити швидкість процесу окиснення на порядок. Cпостерігається пряма залежність зростання швидкості реакції від кількості задіяного каталізатора. Каталізатор CoFe2O4/SiO2/CuO продемонстрував здатність працювати без втрати каталітичної активності декілька циклів без регенерації і є перспективним для використання у процесах окиснення вуглеводнів.
Ключові слова: гетерогенний каталіз, золь-гель синтез, каталізатори типу ядро-оболонка, ТЕОС, ініційоване окиснення кумену.
Література:
-
1. Onuegbu T.U., Ogbuagu A.S., Ekeoma M.O. Тhe role of catalysts in green synthesis of chemicals for sustainable
future. J. Basic Phys. Res. 2011. Vol. 2(1). Р. 86–92.
2. Chernenko Y.M., Voloshin M.D., Laricheva L.P. Catalysts and sorbents: textbook. -Kamyanske: DDTU, 2017. 317 p.
(in Ukrainian).
3. Krylov O.V. Heterogeneous catalysis. Moscow: Akademkniga, 2004. 679 p. (in Russian).
4. Kolasinski K.K. Surface Science: Foundations of Catalysis and Nanoscience: 3-rd Ed. - New York: Wiley, 2012. 50
р. (https://doi.org/10.1002/9781119941798).
5. Ananikov V.P., Beletskaya I.P. Application of nanoscale, homogeneous and heterogeneous catalytic systems in
organic synthesis: changes in the structure of the active center during a chemical reaction in solution. Russ.
nanotechn. 2009. Vol. 4(7–8). P. 56–67 (in Russian).
6. Bukhtiyarov V.I. Modern trends in the development of surface science as applied to catalysis. The elucidation
of the structure–activity relationships in heterogeneous catalysts. Russ. Chem. Reviews. 2007. Vol. 76(6). P.
553-581. (http://doi.org/10.1070/RC2007v076n06ABEH003721).
7. Somorjai G.A, Park J.Y. Molecular factors of catalytic selectivity. Angew. Chem. 2008. Vol. 47(48). Р.
9212−9228. (https://doi.org/10.1002/anie.200803181).
8. Khimach N.Ju., Polunkin E.V. Nanostructured catalysts. Catalys. petrochem. 2012. Vol. 21. P. 86–98. (in
Ukrainian).
9. Dontsova T.A., Nahirniak S.V., Astrelin I.M. Metaloxide Nanomaterials and Nanocomposites of Ecological Purpose.
J. Nanomat. 2019. Vol. 2019. 31 p. (https://doi.org/10.1155/2019/5942194).
10. Védrine J.C. Metal Oxides in Heterogeneous Catalysis. – Amsterdam: Elsevier, 2018. 618 р.
11. Ludvíková J., Jirátová K., Kovanda F. Mixed oxides of transition metals as catalysts for total ethanol
oxidation. Chem. Papers. 2012. Vol. 66(6). P. 589–597. (https://doi.org/10.2478/s11696-011-0127-x).
12. Turova N.Ya., Turevskaya E.P., Kessler V.G., Yanovskaya M.I. Chemistry of Metal Alkoxides. Boston: Kluwer
Academic Publ., 2002. 568 p.
13. Faraji M., Yamini Y., Rezaee M. Magnetic Nanoparticles: Synthesis, Stabilization, Functionalization,
Characterization and Applications. J. Iran. Chem. Soc. 2010. Vol. 7(1). P. 1–37. (https://doi.org/10.1007/BF03245856).
14. Cheng T., Zhang D., Li H., Liu G. Magnetically recoverable nanoparticles as efficient catalysts for organic
transformations in aqueous medium. Green Chem. 2014. Vol. 16(7). P. 3401–3427. (https://doi.org/10.1039/C4GC00458B).
15. Levy D., Zayat M. The Sol-Gel Handbook: Synthesis, Characterization and Applications: 3 Vol. Set. – Weinheim:
Wiley-VCH, 2015. 1616 p. (https://doi.org/10.1002/9783527670819).
16. Cauqui M.A., Rodriguez-Izquierdo J.M. Application of the sol-gel methods to catalyst preparation. J.
Non-Cryst. Solids. 1992. Vol. 147–148. P. 724–728. (https://doi.org/10.1016/S0022-3093(05)80707-0).
17. Azlina H.N., Hasnidawani J.N., Norita H., Surip S.N. Synthesis of SiO2 Nanostructures Using Sol-Gel
Method.
Acta Phys. Polon. A. 2016. Vol. 129(4). Р.842–844. (https://doi.org/10.12693/APhysPolA.129.842).
18. Yamaura M., Camilo R.L., Sampaio L.C., Macêdoc M.A., Nakamura M., Toma H.E. Preparation and characterization
of (3-aminopropyl)triethoxysilane-coated magnetite nanoparticles. J. Magn. Magn. Mater. 2004. Vol. 279(2–3). P.
210–217. (https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2004.01.094).
19. Kudryavtsev P., Figovsky O. Sol-gel technology of porous composites. – Germany: Lambert Acad. Publ., 2015. 476
p. (in Russian).
20. Mornet S., Portier J., Duguet E. A method for synthesis and functionalization of ultrasmall superparamagnetic
covalent carriers based on maghemite and dextran. J. Magn. Magn. Mater. 2005. Vol. 293(1). P. 127−134.
(https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2005.01.053).
21. Yu B., He L., Wang Y., Cong H. Multifunctional PMMA@Fe3O4@DR Magnetic Materials for
Efficient Adsorption of
Dyes. Materials. 2017. Vol. 10(11). 1239. 12 p. (https://doi.org/10.3390/ma10111239).
22. Volovych I. Sol-gel processes in catalysis: catalyst synthesis, application, recycling and combination to
tandem reactions in microemulsions: dissert. dr. rer. nat. Berlin: Techn. Univers., 2014. 124 р.
23. Golub E.O., Golub N.P., Gomonay V.I., Szekeresh K. Yu., Kozma А.А., Halushkay J.V., Palok V.V., Foros N.M.,
Hlebena H.F., Kish Yu.Yu. Heterogeneous oxidation of light hydrocarbons on zeolite catalysts. Nauk. vìsn. Užgorod.
unìv. Ser. Hìm. 2017. Vol. 1(37). P. 94–98.
24. Atalay S., Ersöz G. Novel Catalysts in Advanced Oxidations of Organic Pollutants. Springer Intern. Publ.,
2016. 60 p. (https://doi.org/10.1007/978-3-319-28950-2)).
25. Li Z., Wang J., Liu M., Chen T., Chena J., Gea W., Fuace Z., Pengac R., Zhaice X., Lu Y. Core-shelled
mesoporous CoFe2O4–SiO2 material with good adsorption and high-temperature
magnetic recycling capabilities. J.
Phys. Chem. Solids. 2018. Vol. 115. P. 300–306. (https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2017.12.056).
26. Costa R.С.С., Lelis M.F.F., Oliveira L.C.A., Fabris J.D., Ardissond J.D., Riosa R.R.V.A., Silvaa C.N., Lago
R.M. Novel active heterogeneous Fenton system based on Fe3−xMxO4 (Fe, Co, Mn,
Ni): The role of M2+ species on the
reactivity towards H2O2 reactions. J. Hazard. Mater. 2006. Vol. 129(1–3). Р. 171–178.
(https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2005.08.028).
27. Efimova I.V., Smirnovà O.V., Opeida I.A., Vakhitova L.N. Еffect of ascorbic acid and superoxide anion on the
processes of inhibition of chain-radical oxidation in an aprotic medium. Vopr. Khim. Khimich. Tekhnol. 2020. Vol.
4. Р. 55−59 (in Ukrainian). (https://doi.org/10.32434/0321-4095-2020-131-4-55-59).
28. Danks A.E., Hallb S.R., Schnepp Z. The evolution of ‘sol-gel’ chemistry as a technique for materials
synthesis. Mater. Horiz. 2016. Vol. 3(2). Р. 91–112. (https://doi.org/10.1039/C5MH00260E).
29. Katasonov P.A., Garifullin R.A. Thermal characterization of magnetite obtained by means of plasmaelectroytic
syntesys. Letters on Mater. 2013.Vol. 3. P. 322–325. (https://doi.org/10.22226/2410-3535-2013-4-322-325).
30. Frolova L.A. Physico-chemical bases of hydrophase technology of production of spinel ferrites of 3d-metals:
Dissert. Dr. Techn. Sci. – Dnipro: Ukr. State Univer. Chem. Techn., 2021. 405 p.
Як цитувати:
МАКІДО О., ХОВАНЕЦЬ Г., ХАВУНКО О. СИНТЕЗ КАТАЛІЗАТОРІВ НА ОСНОВІ МАГНІТНИХ ЧАСТИНОК CoFe2O4. Праці НТШ. Хім. Наук. 2021 Т. LXVI. С. 90-97.